พญานาคราชจอมอิทธิฤทธิ์ผู้นี้ ถือว่ามีบทบาทสำคัญต่อพระพุทธศาสนาเช่นกัน เพราะวีรกรรมที่ได้สร้างไว้ถึงจะไม่ชอบธรรมนักแต่ก็เปรียบเสมือนเป็นการเทิดพระเกียรติ ประกาศก้องเกียรติคุณของพุทธองค์และเหล่าสาวกอีกแง่หนึ่ง
โดยปรากฏเป็นหลักฐานในบทสวด “พุทธชัยมงคลคาถา” คือ ชัยชนะอันยิ่งใหญ่ของพุทธองค์ 8 ประการ ซึ่งเริ่มต้นด้วยคำว่า “พาหุง…”
เรื่องของพญานาคผู้ที่อยู่ใน พุทธชัยมงคล “คาถาที่ 7” ว่าด้วยชัยชนะอันยิ่งใหญ่ของพระพุทธองค์ที่ทรงมีบรมพุทธานุญาตให้พระมหาโมคคัลลานะ ไปปราบ พญานันโทปนันทนาคราช จนได้ชัยชนะ
พระบาลีว่า
…นันโทปนันทะภุชะคัง วิพุธัง มะหิทธิง
ปุตเตนัง เถระ ภุชะเคนะ ทะมาปะยันโต
อิทธูปะเทสะ วิธินา ชิตวา มุนินโท
ตันเตชะสา ภะวะตุเต ชะยะมังคะลานิ ฯ
การปราบนาคราชผู้นี้เกิดขึ้นเมื่อสมัยหนึ่ง พระพุทธองค์พร้อมด้วยเหล่าสาวกจำนวน 500 รูป มีประสงค์จะเสด็จไปเทศนาประชาชน ในถิ่นตำบลปัจจัตประเทศเขตชนบทแห่งหนึ่ง
ซึ่งจะต้องผ่านเส้นทางที่ขรุขระทุระกันดาร ทั้งแม่น้ำลำธาร ป่าดงดิบ และสัตว์ร้ายนานาชนิดอีกมากมาย และครั้นเหาะผ่านสถานที่ พญานันโทปนันทนาคราช อาศัยอยู่
เมื่อแลเห็นพระภิกษุทั้งหลายซึ่งมีพระพุทธเจ้าเป็นประมุข แทนที่จะรู้สึกดีใจหรือเลื่อมใสที่ได้เห็น กลับเกรี้ยวกราดโกรธด่าปริภาษพระพุทธเจ้าและเหล่าสาวกด้วยวาจาป่าเถื่อนว่า “สมณะโล้นพวกนี้ถือดีว่ามีอิทธิฤทธิ์ปาฏิหาริย์ สามารถเข้าฌาณและเหาะเหินเดินอากาศได้ บังอาจ ทำ ล า ย ศักดิ์ศรีและเกียรติภูมิของกู รวมหมู่กันเหาะข้ามวิวาสสถานกูอย่างสำราญโดยไม่ใยดี
ปล่อยให้ฝุ่นธุรีจากปลายเทาปลิวมารดหัวกู เห็นทีกูจะต้อง ท ำล า ย ฌาณ ดัดสั น ด า น เสียให้เข็ด ต่อไปจะได้ไม่เหาะมาให้ฝุ่นธุรีปลิวมารดหัวกูอีก” ว่าแล้วก็ไม่รีรอ นับ 1 ถึง 3 พญานันโทปนันทนาคราช จึงตรงไปยัง “เขาสุเมรุ” ได้เนรมิตตัวเองเป็น “นาคใหญ่” โอบรัดเขาสุเมรุด้วยขนด 7 รอบ แล้วแผ่พังพานพ่นหมอกควันให้มืดมนไปทั่วท้องนภากาศด้วยหมายใจจะให้ควันนั้น ทำ ล า ย พระเนตร และปิดทางเสด็จของพระพุทธองค์และเหล่าสาวก
เมื่อพระสงฆ์ทั้งหลายเกิดทุ ก ข เ ว ท น าแล้วกจะได้ลงมาจากอากาศเพื่อมาขอโทษตน เมื่อเกิดความผิดปกติ ภิกษุทั้งหลายจึงทูลถามพระพุทธองค์ และก็ได้รับพระพุทธดำรัสตอบว่า “เป็นเพราะอานุภาพของพญานันโทปนันทนาคราช” เหตุการณ์ที่เกิดขึ้นทำให้พระเถระที่ชื่อ “รัฐบาล” เกิดอาการ “หมั่นไส้”
อาสาที่จะไปปราบพญานาคราชด้วยตนเอง แต่พุทธองค์ก็ทรงตรัสห้าม นอกจากนั้นก็ยังมีอีกหลายรูปที่ “เคือง” ทูลอาสาจะไปปราบ เช่น “พระราหุล” เป็นต้น แต่พุทธองค์ก็ทรงตรัสห้ามเช่นกัน ต่อเมื่อ “พระโมคคัลลานะ” อัครสาวกเบื้องซ้ายและเป็นผู้เลิศกว่าภิกษุทั้งหลายด้านอิทธิฤทธิ์ทูลขอโอกาส พระพุทธองค์จึงทรงอนุญาต
โดยพระเถระได้เนรมิตตัวเองเป็นจอมนาคราชที่เหนือกว่าพญานันโทปนันทนาคราช 1 เท่าตัว แล้วพุ่งไปพันโอบรัดพยานันโทปนันทนาคราชด้วยขนด 14 รอบจนแน่น ทําให้พญานันโทปนันทนาคราชได้รับความอึดอัดและทรมาร ทีนั้น พญานันโทปนันทนาคราช ได้พ่นควัญพิษใส่พระเถระแต่พระเถระก็แผ่พังพานพ่นควันพิษกลับคืน
เป็นเหตุให้พญานาคราชถูกพิษและได้รับความเจ็บปวดอย่าง แ ส น ส า หั ส พร้อมกันนั้นก็พลิกกายทำท่าเลื้อยหนี พระเถระจึงแปลงกายเป็น “พญาครุฑ” ตัวใหญ่เข้าจับด้วยกรงเล็บทันที จนพญานันโทปนันทนาคราชต้องร้องขอ เมื่อรู้ว่าพยานาคราชสำนึกผิดแล้ว พระเถระได้นำ พญานันโทปนันทนาคราช ที่จําแลงแปลงกายเป็นมนุษย์มาเข้าเฝ้าพุทธองค์ซึ่งประทับรออยู่ พระพุทธองค์ได้แสดงธรรมเทศนาให้ฟังจนพญานันโทปนันทนาคราชเลื่อมใส นับถือพระรัตนตรัย เป็นที่พึ่งไปตลอดชีวิต